Laut der Vita des heiligen Konstantin dem Philosophen, mit Mönchsnamen Kyrill, stammte er vom niederen Adel in Thessaloniki ab. Bereits als Kind zeigte er Begabungen und wurde auf die berühmte Magnaura-Schule in Konstantinopel geschickt. Aufgrund seines Wissens erhielt er den Beinahmen „der Philosoph“, wurde zum Lehrer an dieser Schule ernannt und wirkte als Bibliothekar des Patriarchen. Kyrill führte zahlreiche diplomatische Missionen für das Byzantinische Reich durch.

In Gebeten und Fasten schuf er das slawisch-bulgarische Alphabet und zusammen mit seinem Bruder Method übersetzte er die Bibel und eine Reihe liturgischer Bücher ins Altbulgarische. Nach einer Missionsarbeit in Mähren ging er nach Rom, wo er vor dem Papst das Recht der Bulgaren und Slawen auf einen Gottesdienst in ihrer Muttersprache verteidigte. Papst Hadrian II. weihte die Übersetzungen.

Der heilige Kyrill starb am 14. Februar 869 in Rom und wurde in der Kirche San Clemente in Rom beigesetzt.